ГОСТ Р 50089-2003

Группа Ф59

    
    
НАЦИОНАЛЬНЫЙ СТАНДАРТ РОССИЙСКОЙ ФЕДЕРАЦИИ


ОТХОДЫ РАДИОАКТИВНЫЕ

Определение долговременной устойчивости отвержденных
высокоактивных отходов к альфа-излучению

Radioactive waste. Method of measuring long-time alpha-radiation
resistance of solidified high-level radioactive waste

    
    
ОКС 13.280
ОКСТУ 0017

Дата введения 2004-07-01

Предисловие

    
    1 РАЗРАБОТАН И ВНЕСЕН ФГУП Всероссийским научно-исследовательским институтом неорганических материалов им. академика А.А.Бочвара
    
    2 ПРИНЯТ И ВВЕДЕН В ДЕЙСТВИЕ Постановлением Госстандарта России от 30 октября 2003 г. N 306-ст
    
    3 ВЗАМЕН ГОСТ Р 50089-92
    
    

    1 Область применения

    
    Настоящий стандарт устанавливает метод определения долговременной устойчивости промышленных отвержденных высокоактивных отходов (далее - отвержденных отходов) к альфа-излучению.
    
    

    2 Нормативные ссылки

    
    В настоящем стандарте использованы ссылки на следующие стандарты:
    
    ГОСТ 2211-65 (ИСО 5018-83) Огнеупоры и огнеупорное сырье. Методы определения плотности
    
    ГОСТ 2409-95 (ИСО 5017-88) Огнеупоры. Метод определения кажущейся плотности, открытой и общей пористости, водопоглощения
    
    ГОСТ 2768-84 Ацетон технический. Технические условия
    
    ГОСТ 18300-87 Спирт этиловый ректификованный технический. Технические условия
    
    ГОСТ Р 8.563-96 Государственная система обеспечения единства измерений. Методики выполнения измерений
    
    ГОСТ Р 50926-96 Отходы высокоактивные отвержденные. Общие технические требования
    
    ГОСТ Р 50996-96 Сбор, хранение, переработка и захоронение радиоактивных отходов. Термины и определения
    
    ГОСТ Р 52126-2003 Отходы радиоактивные. Определение химической устойчивости отвержденных высокоактивных отходов методом длительного выщелачивания
    
    

    3 Определения

    
    В настоящем стандарте применяются термины по ГОСТ Р 50996, а также следующий термин с соответствующим определением:
    
    запасенная энергия: Увеличение энергосодержания решетки твердого тела под воздействием альфа-излучения.
    
    

    4 Сущность метода

    
    4.1 Для прогнозирования изменений свойств отвержденных отходов необходимо смоделировать процессы, которые будут происходить в них при хранении не менее 10000 лет.
    
    4.2 В процессе испытаний исследуют образцы отходов, содержащие альфа-излучатели, и контрольные образцы.
    
    Перед началом хранения определяют плотность, скорость выщелачивания, структуру и механические свойства испытуемых образцов и контрольных образцов.
    
    4.3 Образцы, содержащие альфа-излучатели, и контрольные образцы необходимо хранить при комнатной температуре в емкостях с плотно закрытой крышкой в течение времени, достаточного для получения образцами, содержащими альфа-излучатели, необходимой расчетной дозы альфа-излучения (не менее одного года). Для специальных целей допускается хранение при других температурах. При хранении образцов более одного года свойства, указанные в 4.2, определяют не реже одного раза в год в течение периода хранения. При необходимости для образцов, содержащих альфа-излучатели, исследуют выделение гелия.
    
    4.4 После хранения образцов, содержащих альфа-излучатели, и контрольных образцов проводят определения тех же свойств, что и перед хранением. Для образцов, содержащих альфа-излучатели, также определяют запасенную энергию.
    
    4.5 Сравнивают значения параметров, полученных для образцов, содержащих альфа-излучатели, и контрольных образцов. Если свойства по отношению к альфа-излучению не изменились, образцы считают радиационно-стойкими.
    

    5 Средства измерений

    
    Для проведения испытаний необходимо использовать методики, аттестованные в установленном порядке в соответствии с ГОСТ 8.563.
    
    Атомно-абсорбционный спектрометр для анализа контактного раствора, диапазон измерений 0,1-1000 мг, предел допускаемой погрешности измерения не более 1%.
    
    Спектрометры для определения изотопного состава радионуклидов с пределом допускаемой погрешности не более 30%.
    
    Структурную целостность образца определяют рентгено-фазовым дифрактометрическим методом на дифрактометре (погрешность измерений составляет 0,1-0,5%) и сканирующем электронном микроскопе.
    
    Кондуктометр для измерения удельной электропроводимости дистиллированной воды, диапазон измерений 0,1-90 мкСм/см, предел допускаемой погрешности не более 1%.
    
    рН-метр с диапазоном измерений 0-14 рН, погрешность измерения не более 0,01 рН.
    
    Удельную поверхность дробленого образца определяют методом тепловой десорбции азота по изотермам сорбции-десорбции азота. Предельно допустимая погрешность измерения не должна превышать 5%.
    
    Термопара для определения температуры, работающая в интервале температур 20-900 °С, погрешность измерения 3 °С.
    
    Пипеточный дозатор для определения объема контактной воды, диапазон измерений 0-10 см, погрешность измерения не более 1 см.
    
    Весы аналитические для измерения массы образца с диапазоном измерений 0,001-200 г, погрешность взвешивания 0,1 мг.
    
    Штангенциркуль для измерения линейных размеров монолитного образца, диапазон измерений 0-150 мм, погрешность измерения не более 1 мкм.
    
    

    6 Порядок подготовки к проведению испытаний

    
    6.1 Подготовка образцов
    
    6.1.1 Для проведения испытаний используют образцы, содержащие альфа-излучатели, и контрольные образцы.
    
    Образцы должны быть изготовлены по технологии, максимально приближенной к соответствующему технологическому процессу отверждения.
    
    В процессе получения в образцы отходов вводят короткоживущие альфа-активные радионуклиды (Pu, Am, Cm, Cm) и стабильные нуклиды, моделирующие продукты деления. Концентрация введенных короткоживущих альфа-нуклидов должна быть такой, чтобы количество альфа-распадов (доза альфа-облучения) соответствовало расчетному количеству альфа-распадов реальных прототипов исследуемых образцов.
    
    В этих условиях один год хранения будет соответствовать значительно более длительному времени реального хранения.
    
    6.1.2 До начала испытаний образцы необходимо промыть от возможных механических загрязнений погружением в промывочный раствор на 5-7 с (ацетон по ГОСТ 2768 или спирт по ГОСТ 18300), химически не взаимодействующий с материалом образцов.
    
    6.1.3 Химический состав образцов, содержащих альфа-излучатели, и контрольных образцов должен быть максимально приближен к химическому составу отвержденных отходов. Для того, чтобы отклонение в химическом составе было минимальным при выбранной дозе альфа-излучения, к имитирующим отходам необходимо добавить кюрий и америций (атом на атом) вместо других актинидов и редкоземельных элементов.
    
    Вместо урана (в первую очередь) или церия и, при необходимости, других редкоземельных элементов в имитирующие отходы вводится Рu.
    
    Для сравнения должны быть приготовлены контрольные образцы.
    
    6.2 Доза облучения
    
    Дозу облучения определяет количество альфа-распадов, происходящих при распаде альфа-излучателей (Pu, Am) в промышленных отходах при длительном хранении или захоронении.
    
    Концентрацию короткоживущих альфа-нуклидов, вводимых в образцы отходов, рассчитывают в зависимости от удельной альфа-активности исследуемых отвержденных образцов и периода полураспада короткоживущих альфа-активных радионуклидов (энергия альфа-излучения), вводимых в образцы.
    
    Продолжительность хранения твердого материала, имитирующего реальные отвержденные отходы, определяют в зависимости от расчетной поглощенной дозы и количества альфа-нуклидов в исходном образце.
     
    6.3 Выбор нуклида
    
    6.3.1 Для метки необходимо применять плутоний (Pu), америций (Am) и кюрий (Cm и Cm).
    
     Выбор нуклида зависит от заданной дозы альфа-излучения, периода полураспада (соответственно энергии излучения) и количества необходимого нуклида.
    
    В таблице 1 приведены характеристики применяемых альфа-нуклидов.
    
    
Таблица 1
    

    
    
    6.3.2 Для получения одинаковой дозы альфа-излучения в определенный период количество америция и плутония должно быть большим, чем количество кюрия. Применение америция (Am) менее предпочтительно из-за большего периода полураспада.
    
    Количество оксида плутония не должно превышать предел растворимости. В процессе отверждения оксид плутония должен быть равномерно распределен по объему материала.
    
    Равномерность распределения альфа-нуклида в отвержденных образцах должна быть подтверждена соответствующими исследованиями (например методом ауторадиографии).
    
    6.3.3 Выбрав требуемую дозу, определяют концентрацию нуклида для получения этой дозы за конкретное время и равномерность распределения альфа-нуклида. Концентрация должна быть определена в каждом отдельном случае, так как изотопная чистота применяемого нуклида может меняться. Необходимо провести микроскопические определения в тонком слое по распределению вводимых радионуклидов или их имитаторов.
    
    

    7 Порядок проведения испытаний

    
    7.1 При проведении испытаний необходимо исследовать не менее трех образцов. Параметры, подлежащие определению в процессе хранения, следует определять не реже одного раза в год.
    
    7.2 Равномерность распределения вводимых альфа-нуклидов для образцов, содержащих альфа-излучатели, определяют методом ауторадиографии только перед началом хранения.
    
    7.3 Микроскопические определения по распределению вводимых радионуклидов или их имитаторов в тонком слое проводят для образцов, содержащих альфа-излучатели, и контрольных образцов перед началом хранения, в течение хранения и после него.
    
    Необходимо определить:
    
    - наличие микротрещин с помощью методов оптической микроскопии;
    
    - изменение химического состава поверхности с помощью электронной микроскопии, рентгенофазового анализа.
    
    Микрофотографии должны быть получены на одной и той же поверхности.
    
    7.4 Рентгенофазовое определение следует проводить для кристаллических и стеклокристаллических материалов образцов, содержащих альфа-излучатели, и контрольных образцов до начала хранения, в период хранения и после него.
    
    7.5 Изменение параметров нестабильных фаз (при необходимости) для кристаллических материалов определяют с помощью рентгеноструктурного анализа до начала хранения, в пepиoд хранения и после него.
    
    7.6 Для определения механических свойств проводят испытания на прочность сжатия, изгиб и определение микротвердости:
    
    - контрольных образцов - до начала хранения и после него;
    
    - образцов, содержащих альфа-излучатели, - до начала хранения, во время хранения и после него.
    
     7.7 Плотность измеряют по ГОСТ 2211 или ГОСТ 2409 для образцов, содержащих альфа-излучатели, и контрольных образцов до начала хранения, в период хранения и после него.
    
    Для получения достоверных данных должно быть проведено не менее четырех измерений.
    
    7.8 Скорость выщелачивания необходимо определить для контрольных образцов и образцов, содержащих альфа-излучатели, до начала хранения, в период хранения и после него методом Сокслета, экспресс-методом Кольрауша (по изменению электропроводимости воды, контактирующей с отвержденными материалами) или по ГОСТ Р 52126. Продолжительность испытания не должна превышать 10 дней.
    
    Определение скорости выщелачивания различных нуклидов проводят по ГОСТ Р 50926.
    

    7.9 Определяют запасенную энергию для образцов, содержащих альфа-излучатели, в течение периода хранения (не реже одного раза в год) и после него. Запасенную энергию определяют по количеству выделяемой энергии (тепла) при нагревании образца от температуры хранения до температуры размягчения.
    
    Запасенную энергию следует измерять методом дифференциального термического анализа или с помощью дифференциального сканирующего калориметра в интервале температур от температуры хранения до температуры, близкой к точке размягчения.
    
    7.10 Выделение гелия при необходимости определяют только для образцов, содержащих альфа-излучатели после хранения.
    
    Для исследования образцы, содержащие альфа-излучатели, хранят в непроницаемой для гелия капсуле. Количество гелия, выделяющегося из образцов, должно быть измерено масс-спектроскопическим методом.
    
    

    8 Правила оформления результатов испытаний

    
    8.1 Характеристика отвержденных материалов образцов
    
    Характеристику образцов, содержащих альфа-излучатели, и контрольных образцов приводят в таблице, с указанием состава промышленных и имитирующих материалов, периода хранения, дозы облучения, концентрации и активности образцов, содержащих альфа-излучатели.
    
    8.2 Описание метода приготовления образцов
    
    При описании метода приготовления образцов необходимо привести характеристики исходных материалов, применяемых в реальных условиях получения отвержденных отходов, и имитирующих образцов, содержащих альфа-излучатели, с указанием технологического процесса получения. Должны быть приведены:
    
    - температура плавления, продолжительность выдержки расплава;
    
    - условия охлаждения после приготовления;
    
    - ауторадиография образцов;
    
    - данные по оптической микрофотографии и результатам рентгенофазового анализа, механической прочности.
    
    Результаты испытаний должны быть оформлены в виде таблиц и изображены графически как функция альфа-дозы.
    
    8.3 Оптические исследования
    
    Оптические исследования должны быть представлены микрофотографиями поверхности для образцов, содержащих альфа-излучатели и контрольных образцов до хранения, в период хранения и после него.
    
    8.4 Рентгенографические исследования (для стеклокристаллических и кристаллических материалов)
    
    Рентгенографические исследования включают в себя результаты проведения испытаний для образцов, содержащих альфа-излучатели, и контрольных образцов до начала хранения, в период хранения и после него.
    
    8.5 Испытания механических свойств включают в себя результаты определения прочности сжатия, изгиба и определение микротвердости для контрольных образцов и образцов, содержащих альфа-излучатели до начала хранения и после него.
    
    8.6 Измерение плотности
    
    Плотность измеряют для образцов, содержащих альфа-излучатели, и контрольных образцов до хранения, в период хранения и после него.
    
    В таблице должны быть указаны метод измерения, температура измерения, плотность. Для образцов, содержащих радионуклиды, должен быть представлен график зависимости плотности от альфа-дозы.
    
    8.7 Скорость выщелачивания - по ГОСТ Р 52126.
    
    8.8 Запасенная энергия
    
    Характеристика запасенной энергии должна быть представлена в виде графической зависимости выделенной энергии образцов, содержащих альфа-излучатели, от температуры. Необходимо также указать применяемую методику, размеры образцов, значение общей запасенной энергии. Должен быть представлен график зависимости запасенной энергии от альфа-дозы.
    
    8.9 Выделение гелия
    
    В качестве результатов испытаний на выделение гелия должны быть указаны: методика определения гелия, температура хранения, результаты измерений, данные по количеству выделенного гелия; чувствительность применяемого метода. Необходимо представить график зависимости массы выделяющегося гелия от альфа-дозы.
    
    8.10 Условия хранения
    
    Информация об условиях хранения должна содержать температуру хранения, продолжительность хранения и график зависимости дозы облучения от времени хранения.
    
    

    9 Требования безопасности

    
    Все работы с радиоактивными образцами проводят в соответствии с требованиями защиты населения и охраны окружающей среды от вредного радиационного воздействия, установленными в [1]-[7].
    

ПРИЛОЖЕНИЕ А
(справочное)

    
Библиография

         
    
    
Текст документа сверен по:
официальное издание
М.: ИПК Издательство стандартов, 2003